在过去几十年中,有机质在土壤和沉积物中长期保护机制被广泛研究。然而,由于土壤的复杂性,土壤有机质研究主要基于传统的组分提取方法,并提出了截然不同的有机质保护机制。在这些稳定性机制中,有机质的物理化学机制和生物保存机制之间存在较大争议。生物标志物和同位素追踪技术研究发现,微生物能直接产生多种多样且稳定有机质,从而突出了微生物过程在土壤有机质稳定性中的作用。但是,越来越多的研究发现土壤物理化学组分和环境在有机质保存过程中起决定性作用,尤其是长期稳定。更令人惊讶的是,通过氯仿熏蒸处理后微生物群落和活性有巨大差异的土壤,其最终矿化速率和空白相同,Kemmitt et al. (2008) 提出了著名的“regulatory theory”控制阀理论,支持有机质的物理化学控制稳定机制。实际上,这些争论的焦点在于生物和非生物控制因素如何控制有机质的生物利用性问题。为了调和这些数十年争论,J. Lehmann and M. Kleber(2015)提出土壤连续体概念性模型(Soil Continuum Model, SCM):土壤有机质是逐步分解的有机物连续体,其中各种物理、化学和生物共同决定了其保存或矿化。因此,揭示土壤微环境中微生物-有机质-矿物之间的内在联系和本质可能是理解土壤有机质生物地球化学循环难题的关键。
目前土壤微观尺度的生物地球化学过程研究非常少,而能够用于土壤微环境构建的研究方法还处于空白状态。土壤团聚体是土壤的基本骨架,其表面被认为是微生物-有机质-矿物互作热点区域。在中国科学院亚热带农业生态研究所吴金水研究员和华中科技大学刘笔锋教授的指导下,博士毕业生黄习知和华中科技大学的李一伟博士另辟蹊径,结合微流控图案化微阵列技术,成功构建了既包含土壤-微生物互作特点又一定尺度上克服土壤微观异质性的土壤点阵芯片技术,结合X-射线光电子能谱首次实现了土-水微观界面过程的动态连续监测(Huang,SBB,2017,Huang, Scientific Report, 2018)。在此基础上,进一步系统的研究了典型黑土土-水微界面有机质的转化及其溶液微环境动态耦合过程。研究发现21天培养过程中,土-水界面有机质在矿物表面的Coating很快达到饱和(4天)。但在后期培养过程中,通过氩离子团簇逐层刻蚀分析技术发现在Z轴方向上厚的微生物量碳(MBC,>130nm)和有机无机复合物(20nm-130nm)仍在逐渐增加。这表明土壤有机质积累并不是无序的在矿物界面上沉降或者吸附固定,而是优先地在已有的有机无机复合物上增厚。随着有机质层增厚,溶液中活性养分(有机碳和铵态氮)减少,胞外酶活性显著增加,养分可利用性显著下降,后期微生物代谢活性(微量热仪)也显著下降。
基于微界面连续观察结果,我们提出了土壤有机质稳定性的固-液耦合生物地球化学机制:微生物介导的有机质转化过程,为有机-无机复合物多层自组装结构形成提供了丰富的物质基础;增厚的有机质层反过来不仅存储了可利用态养分,还屏蔽了内层有机质的降解,进而限制了溶液中微生物代谢,共同促进了有机质的稳定性。该机制很好地耦合了物理化学和生物学控制机制,为土壤有机质连续体模型(Soil continuum model, 2015, nature)提供了直接可观察的证据;同时,为Z轴上增加土壤碳固定提出了结构性启示。该成果是土壤芯片技术(SoilChip)提出以来的第三篇原创性论文,土壤芯片技术为理清土壤多过程耦合的复杂生物地球化学循环提供了微观可控的研究方法,未来结合同位素示踪技术和先进的界面表征技术,可为认知土壤其他元素或者污染物的归趋提供基于微-纳尺度过程的基础性知识。
研究近期以题为Direct evidence for thickening nanoscale organic films at soil biogeochemical interfaces and its relevance to organic matter preservation发表在Environmental Science:Nano上。该研究得到了国家自然科学基金,自然科学基金青年基金,亚热带所开放基金,中国博士后基金的支持。
土-水微界面多过程耦合的有机质循环模型示意图